După ce a condus echipa Guarani către titlul de campioană a Braziliei din 1978, Carlos Alberto Silva a fost, în perioada 1987-1988, selecţioner al primei reprezentative a Braziliei, cu care a cucerit medalia de argint la Jocurile Olimpice de la Seul în 1988.
Carlos Alberto Silva a antrenat echipe precum Sao Paulo, Atletico Mineiro, Corinthians, Palmeiras sau Santos, în Brazilia, iar în Europa a pregătit formaţiile FC Porto, între 1991 şi 1992, şi Deportivo La Coruna, în perioada 1996-1997.